本专著深入探讨了催化在能源、环境、化学工业等多个领域的关键作用，并强调了开发高效、低成本催化剂的紧迫性。当前，贵金属催化剂在氧还原、氧析出和CO 氧化等反应中占据主导地位，但成本高、稀缺性等问题限制了其大规模应用。因此，本专著着重介绍了通过密度泛函理论计算研究的四类新型掺杂型碳基催化剂，详细探讨了其活性位点、吸附行为和反应机理，并揭示了它们在催化常见反应中的高效性能。这一研究不仅丰富了碳基催化剂的理论体系，也为实验研究和工业应用提供了宝贵参考，有望推动碳基催化剂在能源转换和化学反应中的广泛应用，助力可持续发展和环境保护。

第1章绪论001
1.1引言002
1.2氧还原反应概述005
1.2.1氧还原反应的应用及研究意义005
1.2.2氧还原反应的基本原理005
1.2.3用于氧还原反应的掺杂型碳基催化剂006
1.3氧析出反应概述008
1.3.1氧析出反应的应用及研究意义008
1.3.2氧析出反应的基本原理009
1.3.3用于氧析出反应的掺杂型碳基催化剂009
1.4CO 氧化反应概述011
1.4.1CO 氧化反应的应用及研究意义011
1.4.2CO 氧化反应的基本原理011
1.4.3用于CO 氧化反应的掺杂型碳基催化剂012
1.5本书的研究意义和主要内容013

第2章理论基础与计算方法016
2.1引言017
2.2量子力学基本理论017
2.2.1薛定谔方程017
2.2.2玻恩-奥本海默近似018
2.2.3单电子近似018
2.2.4Hartree-Fock 理论019
2.3密度泛函理论021
2.4过渡态理论023
2.5内禀反应坐标理论025
2.6计算氢电极模型和理论过电位027
2.7热力学活性火山图028
2.8Mulliken 电荷029
2.9d-带模型理论030

第3章杂原子掺杂富勒烯C70 用于氧还原和氧析出反应的理论研究032
3.1引言033
3.2计算方法034
3.3结果与讨论035
3.3.1杂原子掺杂C70 的构型及性质035
3.3.2ORR/OER 中间体的吸附039
3.3.3ORR/OER 性能042
3.4本章小结048

第4章Ru 和N 共掺杂空位富勒烯(Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 ) 用于氧还原和CO 氧化反应的理论研究049
4.1引言050
4.2计算方法051
4.3结果与讨论053
4.3.1Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 的构型及性质053
4.3.2ORR 和COOR 物质的吸附057
4.3.3Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 上的ORR 机理058
4.3.4Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 上的COOR 机理074
4.4本章小结080

第5章过渡金属M 和N 共掺杂空位富勒烯(M-N4-C64，M= Fe、Co 或Ni) 用于氧还原反应的理论研究082
5.1引言083
5.2计算方法085
5.3结果与讨论085
5.3.1M-N4-C64 的构型及性质085
5.3.2M-N4-C64 的电子结构分析087
5.3.3ORR 物质的吸附089
5.3.4M-N4-C64 上的ORR 机理091
5.3.5势能面(PES) 和相对能量曲线104
5.4本章小结106

第6章铁原子掺杂石墨氮碳化物作为氧还原电催化剂的理论研究108
6.1引言109
6.2计算方法110
6.3结果和讨论111
6.3.1g-C3 N4、Fe/g-C3 N4 和吸附氧在Fe/g-C3 N4 上的构型及性质111
6.3.2g-C3 N4 和Fe/g-C3 N4 的电子结构分析114
6.3.3ORR 物质的吸附和活性位点117
6.3.4吸附氧在Fe/g-C3 N4 上的氢化119
6.3.5OOH*在Fe/g-C3 N4 上的ORR 机理121
6.3.6势能面(PES) 和相对能量曲线126
6.4本章小结127

第7章结论与展望129

参考文献133

催化作为一个重要的科学领域，在能源、环境、化学工业、健康和制药等方面发挥着不可或缺的作用。开发更好的催化系统对于满足当代社会需求至关重要，此类催化剂是促进可持续发展和化学合成进步的主要因素。常见的氧还原反应、氧析出反应、CO 氧化反应目前大都依赖贵金属铂及贵金属氧化物如氧化钌和氧化铱作为催化剂。这些催化剂在催化活性、稳定性、选择性等方面还存在许多的不足。其中催化剂的高成本以及稀缺性是制约其大规模商业应用的重要因素。因此开发出低成本高性能的催化剂来代替它们满足当代社会的需求，是催化研究的重点。近年来，随着密度泛函理论（DFT） 计算方法的不断发展，我们能够更加深入地理解和设计碳基催化剂的催化机理和性能。
本专著主要介绍了通过理论计算研究的四类结构新颖的掺杂型碳基催化剂的潜在应用，对它们的活性位点、吸附行为、反应机理等进行了探索，发现了它们能高效催化各类常见反应，例如氧还原反应、氧析出反应和CO 氧化反应，这对于设计和开发新颖高效的催化剂和实验研究具有重要的理论和实践意义。
本专著的研究成果不仅丰富了掺杂型碳基催化剂的理论体系，还为实验研究和工业应用提供了重要的参考依据。我们期待这些研究成果能够推动碳基催化剂在能源转换和化学反应领域获得更广泛的应用，为实现可持续发展和环境保护贡献力量。
本专著得到山西省高等学校科技创新项目(项目号：2023L417)的资助，在此表示感谢！也感谢山西工程科技职业大学的鼎力支持！
掺杂型碳基催化剂研究领域相当宽广，新的理论和实验成果层出不穷，本专著仅介绍了其中部分内容，可谓是“管中窥豹，可见一斑”。由于作者水平和时间所限，书中难免有不妥及疏漏之处，敬请专家、学术同行和读者朋友批评指正。

杨思伟
山西工程科技职业大学